Deposición a temperatura moderada de SnO2 pulverizado con magnetrón de RF

Apr 26, 2023

Scientific Reports volumen 13, Número de artículo: 9100 (2023) Citar este artículo

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Las células solares de perovskita (PSC) todavía enfrentan los dos desafíos principales de estabilidad y escalabilidad para cumplir con los requisitos para su potencial comercialización. Por lo tanto, desarrollar una película delgada de capa de transporte de electrones (ETL) uniforme, eficiente, de alta calidad y rentable para lograr un PSC estable es uno de los factores clave para abordar estos problemas principales. La deposición por pulverización catódica de magnetrón se ha utilizado ampliamente por su deposición de película delgada de alta calidad, así como por su capacidad para depositar películas de manera uniforme en un área grande a escala industrial. En este trabajo, informamos sobre la composición, el estado estructural, químico y las propiedades electrónicas del SnO2 pulverizado con radiofrecuencia (RF) a temperatura moderada. Ar y O2 se emplean como gases reactivos y de pulverización catódica de plasma, respectivamente. Demostramos la posibilidad de hacer crecer películas delgadas de SnO2 estables y de alta calidad con altas propiedades de transporte mediante pulverización catódica de magnetrón RF reactivo. Nuestros hallazgos muestran que los dispositivos PSC basados ​​en SnO2 ETL pulverizados han alcanzado una eficiencia de conversión de energía de hasta el 17,10 % y una vida operativa promedio de más de 200 h. Estas películas delgadas de SnO2 pulverizadas uniformemente con características mejoradas son prometedoras para grandes módulos fotovoltaicos y dispositivos optoelectrónicos avanzados.

The performance and cost-effectiveness fabrication of the perovskite solar cells (PSCs) are the two main assets which are increasingly attracting academic and industrial attention. Certified Power Conversion Efficiency (PCE) for the best solar cell efficiency has shown a 25.7% for PSCs as achieved by UNIST1. Focus is put nowadays on the PSCs commercialization2, and this aim is still facing two main challenges, namely a descent device operational-stability and the fabrication scalability. The stability of the PSCs has been the cornerstone of extensive research and development over the last years. Nevertheless, this research effort has been found to be one of the most complex physico-chemical issues that involves multiple factors and various physical phenomena. These issues are also a subject of the device configuration and materials’ characteristics. In fact, the device stability can directly be affected by the electrode material and its characteristics (work function, dimensions, etc.)3, electron transport layer (ETL) and hole transport layer (HTL) properties4,5, the nature of the interface between the absorber-perovskite layer and the charge transport materials6, and indeed, the stability of the perovskite material itself7. In 2016, Ahn et al.8 proposed that the ETL based on TiO2 is among the most responsible factors for the light-induced degradation in PSCs. This suggestion was also supported by the research outcome of Qiu et al.9. On the other hand, SnO2 as ETL has demonstrated its capability to replace the conventional TiO2 due to the fact that a PCE of more than 21% has been already achieved using SnO2 ETL10. SnO2 shows several benefits over TiO2, including a higher electron mobility and an excellent energy level matching11. More importantly, SnO2 as ETL is highly efficient against the perovskite solar cells degradation, which is induced by TiO2 ETL, thereby considerably improving the device operational lifetime under continuous light illumination at the maximum power point. In this context, Christians et al. 1000 hour operational stability. Nat. Energy 3(1), 68–74 (2018)." href="/articles/s41598-023-35651-1#ref-CR12" id="ref-link-section-d19268337e497"> 12 han demostrado recientemente una vida útil mucho más larga con células solares de perovskita sin encapsular basadas en SnO2 como ETL en comparación con TiO2. Por otro lado, el segundo gran desafío tiene que ver con la escalabilidad de la fabricación de PSC, para llegar a la escala del módulo (es decir, módulos solares de perovskita (PSM)), manteniendo un rendimiento similar a los PSC de áreas pequeñas2. A medida que se introdujeron procesos de crecimiento de películas delgadas a gran escala para la fabricación de PSC, la cantidad de informes relacionados con PSM aumentó drásticamente13. Por ejemplo, Green et al. han reportado un PCE del 16% con un área de apertura (AA) de 16,29 cm214 y Chen et al. han logrado un PCE certificado del 12,1 % con un AA más grande de 36,1 cm215. Otros parámetros clave están relacionados con la rentabilidad y los procesos de deposición a gran escala de ETL2. Actualmente, la mayoría de los PSM se basan en TiO2 como ETL, lo que requiere una alta temperatura de procesamiento. El TiO2 también es el origen de muchos problemas de inestabilidad16 debido a su resistencia relativamente más alta y a un costoso método de modelado por láser que a menudo se usa para eliminar el recubrimiento de TiO2 de las rutas de interconexión entre las subceldas17. Esto es necesario para evitar el aumento del valor de la resistencia en serie, lo que disminuiría el rendimiento general del PSM18.

A diferencia del material de TiO2, el SnO2 se puede procesar a temperaturas mucho más bajas utilizando diferentes tecnologías de deposición, incluidos los procesos de solución11,19,20, la electrodeposición21, el haz de electrones22, la deposición de capas atómicas23 y la pulverización catódica24. Vale la pena señalar que la mayoría de los informes hasta ahora relacionados con SnO2 como ETL son solo para dispositivos de área pequeña16. Entre todos estos métodos de fabricación delgada, la pulverización catódica con magnetrón (MS) es una de las tecnologías más prometedoras debido a sus ventajas relacionadas con la rentabilidad y las películas delgadas uniformes de SnO2 a gran escala. Hasta el momento, solo hay unos pocos informes sobre películas delgadas de SnO2, depositadas por MS, como ETL para PSC. Por ejemplo, Ali et al. han reportado un PCE de 14% para un área de 0.09 cm225. Además, se demuestra la uniformidad de la película en MS de gran área, así como la conductividad eléctrica superior y la movilidad de electrones de SnO2 frente a TiO2, que también se demuestra como una ventaja para mejorar la calidad de interconexión entre diferentes subcélulas en PSM. Por otro lado, el estado del arte relacionado con PCE de PSC basado en SnO2 ETL se logra mediante una capa muy delgada (~ 25 nm) de SnO2 depositada mediante la técnica de recubrimiento por rotación26. Sin embargo, este método de deposición asociado con la capa muy delgada puede generar efectos marginales, poros y falta de uniformidad en el espesor relacionados con películas delgadas de área grande, especialmente para escalar pequeños dispositivos en grandes módulos fotovoltaicos (PV).

La Figura 1 muestra la banda de conducción mínima (CBM) y la banda de valencia máxima (VBM) de materiales inorgánicos comúnmente implementados como ETL en PSC donde se incluyeron óxidos metálicos, sulfuro metálico, CdSe y GaN. Para ofrecer un PSC eficiente y confiable, es esencial cumplir con las siguientes características clave: (1) buena transmitancia óptica; (2) una baja pérdida de energía fotónica; (3) una adaptación/alineación de banda prohibida adecuada; (4) alta conductividad eléctrica y movilidad de electrones; (5) rentabilidad; y una tasa aceptable de reproducibilidad (es decir, estabilidad)27,28.

Dibujo esquemático que muestra la banda de conducción mínima (CBM) y la banda de valencia máxima (VBM) de materiales metálicos inorgánicos comúnmente empleados como ETL en PSC29,30,31,32,33,34,35,36,37,38,39.

Como reemplazo del TiO2, ya se han estudiado varios materiales que ofrecen propiedades optoelectrónicas particulares. Esto ha incluido óxidos metálicos binarios (ZnO, In2O3, Nb2O5, WO3, Fe2O3 y CeO2)32, óxidos metálicos ternarios (Zn2SnO4, BaSnO3 y SrTiO4)30 sulfuros metálicos (MoS2, CdS, In2S3, SnS2 y Bi2S3)29 así como GaN , CdSe e InGaZnO431. Sin embargo, aún quedan muchos temas pendientes por resolver, incluida la baja calidad del contacto interfacial.

En 2015, el trabajo innovador del grupo de Dai demostró, por primera vez, una ETL de SnO2 basada en PSC con una PCE del 6,5 %. Este fue seguido, en el mismo año, por el trabajo de Wan et al. que alcanzaron una PCE superior al 15%20,40. La eficiencia de conversión de energía de PSC basada en SnO2 como material de transporte de electrones ha alcanzado recientemente valores superiores al 20%10. Esto ha demostrado que el SnO2 es un material ETL atractivo y prometedor desde varios puntos de vista, especialmente para las células solares de perovskita, y como un excelente sustituto del TiO2 convencional, debido a los siguientes factores: (1) una adaptación optimizada del nivel de energía41; (2) una movilidad de electrones significativamente mayor que el TiO2; (3) una alta conductividad eléctrica42,43; (4) una banda prohibida grande (3,6–4,5 eV); (5) una alta transparencia (es decir, transmitancia óptica)44,45; (6) una gran flexibilidad en términos de temperatura de procesamiento desde una temperatura relativamente baja hasta la temperatura ambiente; (7) una alta estabilidad bajo la luz (es decir, baja fotoactividad), y (8) una alta estabilidad bajo el calor y la humedad46,47.

Además, los métodos de recubrimiento por rotación o pulverización se utilizan normalmente para la síntesis de TiO2 ETL en PSC. Esto requiere una temperatura de post-tratamiento elevada, generalmente por encima de 450 °C, para permitir la formación de la capa mesoporosa con una estructura densa, una estructura cristalina y una buena conductividad eléctrica. Por el contrario, el SnO2 crece habitualmente a temperaturas mucho más bajas (≤ 250 °C) y, en algunos casos, crece a temperatura ambiente cuando no se requiere la estructura cristalina. Esta ventaja es muy atractiva para aplicaciones industriales a gran escala.

En este trabajo, hemos logrado la implementación de SnO2 pulverizado con magnetrón de radiofrecuencia a temperatura moderada como capa de transporte de electrones para células solares de perovskita basadas en triple catión recubiertas por rotación. Demostramos que ambos procedimientos de andamio mesoporoso y procesamiento a alta temperatura no son esenciales para lograr un alto rendimiento del dispositivo PSC. Además, no se ha realizado ningún proceso de pasivación ni se ha utilizado encapsulación. No obstante, se ha demostrado una PSC superior al 17% de PCE.

Hemos explorado las propiedades del material del SnO2, es decir, las propiedades estructurales, morfológicas, eléctricas y ópticas, así como sus estados químicos. También hemos estudiado la dependencia de la temperatura del rendimiento de la capa de perovskita a través de la medición de PL bajo varias temperaturas, lo que ha sugerido una interacción de diferentes fenómenos físicos, incluida la dinámica de transferencia de carga y la recombinación de carga. Se demuestra que nuestro MS SnO2 ETL desarrollado logra un buen rendimiento fotovoltaico del dispositivo y una vida útil relativamente buena, lo que también podría ayudar a un mayor desarrollo e integración de las películas de SnO2 en los PSM.

Para preparar películas delgadas de óxidos metálicos de alta calidad, ya sea en el laboratorio y/o a escala industrial, la pulverización catódica con magnetrón ha demostrado ser un proceso de deposición confiable y maduro, que también ofrece la posibilidad de utilizar materiales de bajo costo. objetivos El material de SnO se pulveriza a través de iones de plasma de argón de alta energía, reacciona con el oxígeno y luego se deposita en la parte superior de la capa de óxido de estaño dopado con flúor (FTO) en un proceso continuo. Se puede lograr un control preciso del grosor y la densidad de la película con MS a través de la tasa de deposición. Es un proceso relativamente rentable, con una tasa de desperdicio muy baja. El proceso de crecimiento de película delgada generalmente se realiza en una cámara de alto vacío, lo que permite un alto nivel de reproducibilidad48.

Qiu et al. estudió de forma sistemática las propiedades físicas y químicas del SnO226 pulverizado. Se descubrió que las células solares de perovskita fabricadas que implementan SnO2 como ETL exhibían una PCE de alrededor del 20 % y una estabilidad de alrededor de 625 h según la norma T80, lo que demuestra la conductividad eléctrica y la estabilidad mejoradas gracias a SnO226. Por otro lado, Bai y colaboradores destacaron el impacto de la proporción de gas Ar/O2 en las características estructurales y morfológicas de las películas de SnO2 pulverizadas49. También se investigó el nivel de los estados de trampa y la dinámica del tránsito de la portadora en sus dispositivos PSC, que demostraron un PCE campeón de hasta el 18 %49. Además, Otoufi et al. experimentó la arquitectura bicapa hecha con SnO2 pulverizado en la capa de TiO2, que se encontró que mejoraba la capacidad de recolección de carga, lo que ha llevado a una PCE de alrededor del 12 %, que es un 4 % más alta que la obtenida con solo TiO2 como ETL (~ 8 %) 50 Vale la pena señalar a este nivel que el gas que fluye durante el proceso de deposición juega un papel clave en el control de las vacantes de oxígeno51. Además, los estados de defectos dentro de la banda prohibida de SnO2, que pueden originarse a partir de la cristalinidad amorfa y/o nano presente en las películas, podrían suprimirse eficazmente mediante un proceso de recocido postérmico bajo el aire, lo que conduce a la pasivación de la interfaz con el material de perovskita.

Para estudiar las propiedades del material, se prepararon dos muestras de película delgada de SnO2 sobre sustrato de vidrio; (1) SnO2 depositado y (2) SnO2 recocido con aire a 250 °C durante 30 min.

Las Figuras 2a-d muestran imágenes SEM de vista superior representativas de películas de SnO2 depositadas y recocidas térmicamente depositadas sobre un sustrato de vidrio. Las muestras de SnO2 muestran una morfología superficial lisa y uniforme, con un gran tamaño de grano, películas sin agujeros ni grietas. Se encontró que el tratamiento de recocido térmico tiene poco o ningún impacto en la morfología de las películas delgadas de SnO2. La Figura 2e,f muestra las imágenes AFM asociadas de estas películas de SnO2.

Imágenes SEM (a–d) y AFM (e, f): imágenes SEM de vista superior que muestran las películas de SnO2 (a) depositadas ampliadas a x50k, (b) depositadas ampliadas a x100k, (c) recocidas a 250 °C magnificada a x50k, (d) recocida a 250 °C magnificada a x100k; e imágenes AFM de las películas de SnO2 (e) depositadas, (f) recocidas a 250 °C.

Las películas delgadas de SnO2 depositadas han mostrado una microestructura cristalina clara de la fase de SnO2 al mostrar picos triples claros de los planos de orientación (110), (101) y (211), como se muestra en la Fig. 3. No hay presencia de ningún fases secundarias que revelan la alta calidad cristalina de esta fina película de SnO2. Después del recocido con aire, las muestras de película delgada de SnO2 han mantenido su fase microestructural de SnO2 como lo revelan los mismos picos triples observados de (110), (101) y (211) (Fig. 3). Además, se observa que la cristalinidad ha mejorado después del recocido con aire, como lo demuestra la ligera disminución del ancho total a la mitad del máximo (FWHM) en relación con el pico de la fase SnO2 (101). Mediante el uso de la ecuación de Scherrer, el tamaño de cristalito calculado de la fase de SnO2 utilizando el pico (101) aumentó de 60,7 Å para la muestra de SnO2 tal como se depositó a 69,2 Å para la muestra de SnO2 recocida. Estos resultados se muestran en la Tabla 1. Según el análisis GIXRD, es claro que las condiciones de crecimiento favorecieron la formación de la fase SnO2 sin fases secundarias. Además, el proceso de recocido posterior al aire ha mantenido y mejorado la cristalinidad de la fase SnO2 sin promover ninguna fase secundaria. Estos resultados coinciden con los hallazgos informados previamente51 donde se demostró una cristalinidad mejorada de las películas de SnO2 con respecto a un tratamiento de recocido térmico con aire, ya que más oxígeno incorporado en la película aumentó su cristalinidad.

GIXRD para SnO2 depositado y muestras de película delgada de SnO2 recocido.

Los espectros Survey XPS han revelado la alta pureza de las muestras de película delgada de SnO2 debido a la presencia de solo O y Sn, así como al contenido bajo o ausente de C, particularmente después de la limpieza de la superficie. Todos los picos están relacionados con los fotoelectrones Sn y O y los electrones de barrena, como se muestra en la Fig. 4a. Para las muestras de SnO2 depositadas, el pico de Sn3d5/2 se ubica en una energía de enlace más alta a 486,7 eV, lo que indica la presencia de un estado de oxidación más alto relacionado con Sn(IV). Después del proceso de recocido con aire, la posición máxima de Sn3d5/2 se desplazó ligeramente hacia la energía de unión más alta a 486,8 eV, lo que indica un ligero aumento en el estado de oxidación después del tratamiento de recocido, como se muestra en la Fig. 4b. Estos resultados coinciden bien con el aumento de tamaño de los cristalitos como se discutió anteriormente. Los espectros de O 1 relacionados con XPS han mostrado dos picos de componentes principales, el primer pico está relacionado con los fotoelectrones que se originan en los átomos de oxígeno en la red de SnO2, mientras que el segundo pico está relacionado con los otros estados químicos del oxígeno que podrían ser defectos en el óxido de Sn. , o moléculas orgánicas superficiales restantes, y / o humedad adsorbida en la superficie, como se muestra en la Fig. 4c, d. Para la muestra de SnO2 tal como se depositó, la posición del pico de O relacionado con la red SnO2 se ubica en 530,6 eV, lo que confirma la presencia de óxido de Sn(IV) relacionado con SnO2. Esto también está corroborando bien con los resultados anteriores de GIXRD. El pico de óxido de red FWHM es de 1,26 eV, que es un valor reducido que indica el bajo desorden químico que se espera lograr mediante la deposición de material basado en vacío. Después del recocido, la posición del pico de O en relación con el óxido de red aumentó a 530,8 eV, lo que revela el mayor estado de oxidación de la película delgada de SnO2 después del recocido. Además, el FWHM de O relacionado con el óxido de red ha disminuido ligeramente de 1,26 a 1,25 eV, lo que revela una ligera mejora en el desorden químico. El porcentaje de O relacionado con el óxido de red ha aumentado ligeramente del 79,8 al 80,1 %, lo que también revela que el proceso de recocido térmico ha mejorado la microestructuración de las películas de SnO2 como se muestra en la Tabla 2 y ha permitido una ligera reducción del contenido de oxígeno. vacantes En general, este proceso ha mejorado la química superficial de la película delgada de SnO252.

Espectros XPS poslimpiados para SnO2 depositado y muestras de película delgada de SnO2 recocido: (a) encuestas, (b) Sn3d, (c) O1s para SnO2 depositado, (d) O1s para SnO2 recocido.

Las películas de SnO2 han mostrado una transmitancia óptica bastante alta en el rango visible superior al 80%. La banda prohibida asociada obtenida del gráfico Tauc fue de aproximadamente 3,95 eV, un valor mayor que el de las películas delgadas de TiO2 y/o ZnO (Fig. 5). Vale la pena señalar que una brecha de banda más grande puede actuar como un bloqueo eficiente de agujeros y como una barrera contra la absorción de fotones de alta energía, lo que disminuye las pérdidas de corriente, que es un requisito para las células solares de perovskita de haluro estables. De hecho, tanto la alta transmitancia óptica como la calidad de la película son fundamentales para una capa ETL eficaz para la estructura plana de nip de las PSC53.

(a) Espectros de transmitancia % de la película de SnO2 pulverizada depositada sobre vidrio de óxido de estaño dopado con flúor (FTO) y FTO solo sobre vidrio. ( b ) Gráfica de Tauc asociada que muestra una banda prohibida de 3.95 eV.

Además, Kam et al.53 utilizaron una estructura de banda de semiconductores para calcular la posición de la banda de conducción mínima (CBM) de una película de SnO2 pulverizada, que resultó ser −4,36 eV, que es incluso menor que la de TiO2 y ZnO, donde ambos están alrededor de − 4.2 eV. Más específicamente, un valor de banda de conducción más profundo mejorará la transferencia de electrones desde la capa absorbente, es decir, la película de perovskita, a la capa ETL de SnO2. En el mismo contexto, Kam et al. los cálculos también mostraron la posición de la banda de valencia máxima (VBM) en -8,08 eV53, que es claramente más profunda que la de TiO2 y ZnO, que están en -7,4 eV y -7,6 eV, respectivamente. Aquí nuevamente, una banda de valencia más profunda de SnO2 conjugada con su banda prohibida más grande mejorará la capacidad de la película de perovskita para bloquear los agujeros hacia el SnO2 ETL.

Por otro lado, la resistividad eléctrica de las películas de SnO2 ha disminuido de 0,245 Ω cm (como se deposita) a 0,134 Ω cm después de un recocido térmico en aire. La movilidad de electrones asociada ha aumentado de 4,38 cm2/Vs como se depositó a 11,29 cm2/Vs después del tratamiento de recocido. Sin embargo, la densidad electrónica ha disminuido ligeramente de 5,82 × 1018 cm−3 a 3,86 × 1018 cm−3. Las muestras de SnO2 depositadas y recocidas tienen un tipo de portador de carga negativa (electrones). El proceso de recocido térmico ha mejorado claramente la conductividad eléctrica al aumentar significativamente la movilidad de los electrones y este hallazgo coincide con el aumento del tamaño de los cristalitos después del proceso de recocido. La disminución en la concentración de portadores de carga está relacionada con la reducción de la vacante de oxígeno, ya que el recocido térmico en presencia de oxígeno en el aire permite llenar el sitio de oxígeno vacante. Por otro lado, su efecto sobre la morfología de la superficie no es muy evidente. El efecto del recocido térmico también se destacó y discutió anteriormente a través del estudio microestructural y el análisis del estado químico, así como las mediciones de la rugosidad promedio realizadas por AFM (Fig. 2e, f). De hecho, se encontró que el valor de rugosidad de la raíz cuadrática media (RMS, por sus siglas en inglés) estaba en los valores de nivel bajo, y solo cambió ligeramente entre la película depositada y recocida (medida en el rango de 1,45 a 1,33 nm). Además, desde el punto de vista morfológico, la película de SnO2 pulverizada se depositó uniformemente, mostrando así un valor bastante bajo de rugosidad superficial. Este proceso también se ve impulsado por el tratamiento de recocido térmico, y los valores de rugosidad obtenidos se adaptan mucho a la perovskita depositada en solución sobre SnO2/FTO/Glass. Por lo tanto, este tema crítico del efecto de rugosidad no ha sido discutido en profundidad en la literatura relevante. Vale la pena señalar que un mayor nivel de rugosidad de la película de SnO2 conducirá a una tasa inconstante de cristalización de perovskita y, por lo tanto, conducirá en última instancia a un aumento de la probabilidad de recombinación del portador entre la capa absorbente de perovskita y el SnO2 ETL.

Para resaltar el impacto de las condiciones del mundo real en estos dispositivos PSC, especialmente cuando están sujetos a operar en condiciones adversas, como un entorno desértico, se realizó un estudio de fotoluminiscencia (PL) sensible a la temperatura a través de espectroscopia PL para dilucidar la correlación con la dinámica del portador de carga y la banda prohibida. La Figura 6a muestra la dependencia de la temperatura de las mediciones de PL de las películas de perovskita tri-catión depositadas sobre sustratos de vidrio. Se mide un pico de PL bien definido centrado en ∼ 773 nm y es la huella digital de la recombinación de banda a banda. Muestra una banda prohibida asociada de ∼ 1,6 eV, que corresponde típicamente a la fase tetragonal del material de perovskita tricatión13. Se investigó la variación en la posición del pico de emisión de PL (Fig. 6a), así como en la ampliación e intensidad del pico de emisión de PL (Fig. 6b) en función de la temperatura y los resultados se presentan en la Fig. 6. Se encontró la intensidad de PL aumentar con respecto a la temperatura hasta ∼ 40 °C y luego comenzar a disminuir cuando la temperatura continúa aumentando de 40 a 75 °C.

( a ) Variación del espectro PL de las películas absorbentes de perovskita depositadas sobre sustrato de vidrio. Las mediciones se realizan en el rango de 25 a 75 °C. PL λext = 532 nm. ( b ) Cambio asociado en la intensidad máxima de PL a ∼ 773 nm y el FWHM en función de la temperatura.

Un aumento en la intensidad de emisión de PL es generalmente la consecuencia de una disminución de la recombinación no radiativa en el nivel de trampas y defectos en la banda prohibida, lo que reduce la tasa de recombinación de banda a banda y reduce el acoplamiento de carga-fonón en la película de perovskita15 ,54, lo que conduce a una mejora de los valores de Voc y del factor de llenado (FF). Además, esta disminución en la intensidad máxima de emisión de PL mientras aumenta la temperatura por encima de 40 ° C se debe a la captura de carga debido a un aumento del acoplamiento carga-fonón. Esto también va acompañado de un ensanchamiento del pico de emisión de PL (Fig. 6a)13. Las variaciones en el acoplamiento carga-fonón y el desdoblamiento orbital, que son consecuencia directa de la expansión de la red de perovskita con respecto al aumento de temperatura, generan un singular ensanchamiento de la banda prohibida además de un corrimiento hacia el azul de ∼ 15 meV en la emisión PL13. En este rango de temperatura, tanto la frecuencia como la población de los modos de fonones involucrados en particular aumentan con la temperatura54 y respaldan la sugerencia de que la carga atrapada debido al acoplamiento electrón-fonón es dominante, lo que podría ser la razón detrás del rendimiento reducido de PSC en temperaturas elevadas. La Figura 6b muestra un aspecto destacado adicional de la dependencia de la temperatura del acoplamiento carga-fonón13,55, a saber, la variación del FWHM del pico de emisión PL con respecto a la temperatura. Se encontró que el FWHM disminuyó ligeramente de RT a 40 °C y luego aumentó notablemente de 40 a 75 °C, lo que denota una mayor interacción carga-fonón en este rango de temperaturas. Esta ampliación del FWHM respalda aún más el diagnóstico y la conclusión de que la disminución del rendimiento de PSC PV para temperaturas superiores a 40 °C podría atribuirse a la captura de carga relacionada con interacciones más altas de carga-fonón. En general, atribuimos los cambios de PL hasta 40 °C a la acumulación de portadores cerca de la interfase perovskita/vidrio y/o a la disminución en las trampas de carga no radiativa, mientras que las interacciones carga-fonón más altas dominan a temperaturas más altas.

La Figura 7 muestra el rendimiento de la célula solar de unión planar de perovskita del mejor dispositivo basado en las películas de SnO2 pulverizadas optimizadas integradas como ETL. La Figura 7a muestra la eficiencia de fotón incidente a corriente (IPCE) y asociada con la densidad de corriente integrada. Siguiendo el proceso de optimización de las películas delgadas de SnO2 utilizando las condiciones de crecimiento y posdeposición, se podría lograr un ETL de SnO2 optimizado mejorando sus propiedades materiales relacionadas con la microestructura, la morfología y la química de la superficie, así como las propiedades optoelectrónicas. Por lo tanto, se ha alcanzado un PCE del 17,1% como se muestra en la Fig. 7b después del tratamiento posterior al recocido. La mejora del PCE de SnO2 ETL depositado del 15,07 % a SnO2 ETL recocido térmicamente del 17,1 % es un resultado directo de las propiedades microestructurales y optoelectrónicas mejoradas, incluida la conductividad eléctrica y la movilidad de los electrones. Como se discutió anteriormente, SnO2 tiene una alta transmitancia en la región de luz visible y una posición máxima de banda de valencia profunda que ha mejorado el proceso de bloqueo de agujeros y minimiza la recombinación en la interfaz SnO2/perovskita. El alto valor relacionado con JSC de 22 mA cm−2 está corroborando bien con la eficiencia de conversión de fotón a electrón incidente (Fig. 7a) integrado JSC, que también confirma la alta transmitancia de la capa ETL de SnO2.

Rendimiento del dispositivo de celda solar de perovskita. (a) IPCE y densidad de corriente integrada asociada del mejor dispositivo basado en las películas de SnO2 pulverizadas como ETL. (b) Curvas J-V de los dispositivos de perovskita basadas en las películas de SnO2 depositadas y recocidas a 250 °C (los resultados de rendimiento del dispositivo están relacionados con el SnO2 recocido a 250 °C).

Otra ventaja del SnO2 como ETL para las células solares de perovskita en comparación con el TiO2 es su mayor estabilidad operativa y vida útil. De hecho, la vida útil operativa de la celda solar basada en SnO2 ETL se ha medido en su punto de máxima potencia, bajo una iluminación de luz continua, a 45 °C (los resultados detallados no se muestran aquí, pero serán objeto de un informe separado). . La vida útil del T80 mejor alcanzada fue de 250 h con una vida útil promedio de más de 200 h. Este protocolo también se considera la forma más confiable y reproducible de probar la estabilidad operativa56.

Finalmente, la Fig. 8 resume una encuesta bibliográfica de varios valores de PCE registrados para diferentes células solares PSC basadas en SnO2 ETL de unas treinta referencias. En este estudio de literatura, SnO2 ETL se cultivó mediante diferentes métodos a partir de diferentes fuentes de material. Solo se encontraron dos referencias relacionadas con la pulverización catódica con magnetrón y muestran valores comparables a nuestro trabajo actual. Se podría proporcionar una mayor optimización para mejorar las propiedades fotovoltaicas a través de un estudio sistemático mejorando las propiedades microestructurales y optoelectrónicas a través del recocido térmico posterior a la deposición.

Summary of a literature survey of various PCE values recorded for different PSC solar cells based SnO2 ETL. SnO2 was grown by different methods from different sources21,26,49, 20% efficiency in triple-cation perovskite solar cells. Adv. Func. Mater. 30(24), 2001559 (2020)." href="#ref-CR57" id="ref-link-section-d19268337e1637">57,58,59,60,61,62,63,64,65,66,67,68,69,70,71,72,73,74,75,76,77,78,79,80,81.

Hemos empleado con éxito el SnO2 pulverizado con magnetrón de RF como ETL para células solares de perovskita basadas en cationes triples con revestimiento giratorio (FA, MA y Cs) en sustratos FTO. Demostramos que ni el andamio mesoporoso ni los procedimientos de procesamiento a alta temperatura fueron esenciales para lograr un alto rendimiento del dispositivo. Además, no se ha realizado ningún proceso de pasivación ni se ha utilizado encapsulación. No obstante, se han alcanzado PSCs del 17,10% PCE. El estudio de caracterización del material ha demostrado que el recocido con aire ha mejorado las propiedades estructurales y eléctricas del material, en particular la mejora en el tamaño de los cristalitos, lo que condujo a una mejora en la movilidad de los electrones. Estas mejoras han mejorado el rendimiento general del dispositivo PSC. Nuestros resultados sobre la dependencia de la temperatura sugirieron una interacción de diferentes fenómenos físicos, incluida la dinámica de transferencia de carga y la recombinación de carga que gobiernan el rendimiento fotovoltaico en diferentes intervalos de temperatura. Atribuimos los cambios de PL hasta 40 °C a la posible acumulación de portadores cerca de la interfase SnO2/perovskita y a la disminución en las trampas de carga no radiativa, mientras que se cree que las interacciones carga-fonón más altas dominan a temperaturas más altas (es decir, desde 40 a 75 °C). Nuestro trabajo ofrece una visión significativa de la confiabilidad operativa y la variabilidad del rendimiento fotovoltaico de las PSC, así como de los mecanismos subyacentes en los materiales de perovskita, a temperaturas operativas reales. Más importante aún, se demostró que el SnO2 pulverizado como ETL permite un buen rendimiento, estabilidad y vida útil del dispositivo fotovoltaico y podría servir como una ruta prometedora para un mayor desarrollo e integración de películas de SnO2 pulverizado en módulos fotovoltaicos de perovskita rentables y a gran escala.

Los sustratos FTO revestidos de vidrio con una resistencia de hoja de 7 Ω/□ se limpiaron primero con una solución acuosa de dodecilsulfato de sodio al 1 % en peso, agua desionizada, acetona y alcohol isopropílico antes de su utilización. Se cultivaron películas delgadas de SnO2 en estos Glass/FTO mediante pulverización catódica con magnetrón de RF (Torr™) a 200 °C, de un objetivo de SnO de alta pureza (99,99 % de pureza, 2″ de diámetro, Codex International™), bajo una mezcla de O2:Ar a 4 :200 sccm y una potencia de 50 W durante 10 min. Primero se alcanzó una presión base de 5 × 10–5 Torr y luego se fijó una presión de deposición que depende del caudal de oxígeno variable, alrededor de 5 × 10–3 Torr. Se proporcionó un flujo de oxígeno suficiente para asegurar el estado químico más alto de óxido de Sn en la película desarrollada, que es el óxido de Sn(IV), mientras que el argón es necesario para formar y mantener el plasma de magnetrón. El espesor de la película era de aproximadamente 40 nm. Se eligió deliberadamente una tasa de deposición de aproximadamente 4 nm min−1 para una mejor cobertura de la película. Luego, las películas se trataron con UV-ozono durante 15 min y luego una muestra de SnO2 se recoció posteriormente a 250 °C en aire, durante 30 min. Luego, las muestras se colocaron en una caja de guantes llena de nitrógeno para la deposición de la capa de perovskita.

"La perovskita de haluro mixto de triple catión (FA, MA y Cs: FMC) se preparó en condiciones de caja de guantes para mantener los niveles de oxígeno y H2O por debajo de 1 ppm. Se emplearon los procesos de un solo paso y 'antisolvente' para obtener FAPbI3 y FMC Se preparó Cs0.05MA0.10FA0.85Pb(I0.85Br0.15)3 disolviendo los precursores en una mezcla de disolventes DMSO:DMF 1:4. Se obtuvo una solución precursora 1,4 M mezclando CsI (0,07 M), FAI (1,13 M), PbI2 (1,19 M), MABr (0,2 M) y PbBr2 (0,2 M) en el solvente DMSO:DMF con un 5 % de exceso de PbI2 Las películas de perovskita se depositaron sobre la capa de SnO2 de 40 nm por spin-coating, este proceso se inició a 1000 rpm, durante 10 s con un primer paso de aceleración de 200 rpm/s, seguido de un segundo paso de aceleración de 1500 rpm/s hasta alcanzar una velocidad final de 4000 rpm, y luego se mantuvo durante 35 s. Durante los últimos 20 s de centrifugado, se dejaron caer 120 μL de clorobenceno sobre el sustrato. La película obtenida finalmente se recoció a 100 °C durante 60 min”, este proceso es reportado previamente por Manekkathodi et al.82.

"El Spiro-OMeTAD dopado se preparó disolviendo 65 mg de Spiro-OMeTAD en 1 mL de clorobenceno. Luego, 17,5 μL/mL de una solución 26 mM de Li-dopante (solución de sal de litio de bis(trifluorometano)-sulfonimida en acetonitrilo) en acetonitrilo, 21,9 μL/mL de solución 26 mM de cobalto-dopante (FK209) en acetonitrilo como aditivo y 20 μL/mL de terc-butilpiridina, esta solución se revistió por rotación a 4000 rpm durante 20 s en el películas de perovskita inmediatamente después de su crecimiento. Después de la deposición de Spiro-OMeTAD, se tomaron muestras de la guantera para fines de oxidación", este proceso también es informado previamente por Manekkathodi et al.82.

El electrodo de contacto posterior de película de oro de 100 nm se evaporó térmicamente al vacío para completar el dispositivo. Los espesores de película se midieron con un perfilador de aguja (Bruker Dektak).

Los espectros de transmitancia y absorbancia de luz UV y visible se determinaron mediante espectrometría UV-visible (Jasco V670).

Las propiedades eléctricas se probaron a través de medidas de efecto Hall utilizando una técnica de medida de van der Pauw. Se utilizó un equipo probe-Lakeshore 8400, con un campo magnético de 0,56 T. Las mediciones se realizaron a temperatura ambiente, en aire y a presión atmosférica. Las propiedades eléctricas (incluida la movilidad del portador) se determinaron a través del voltaje de Hall forzando un campo magnético perpendicular a la muestra (es decir, la película) y una corriente a través de la muestra. La combinación del flujo de corriente y el campo magnético provoca una corriente transversal. El potencial resultante se mide a través de la película.

Se empleó un simulador solar AM1.5G AAA estándar con 100 mW/cm2 y una celda solar de Si de referencia certificada para analizar el rendimiento fotovoltaico (Newport, Inc.). Las mediciones se realizaron en aire ambiente. Una máscara adecuada diseñó un área activa de 0,16 cm2. Los gráficos I-V se registraron a diferentes temperaturas entre 25 y 75 °C con iluminación (medidor de fuente Keithley Modelo 2400). La rampa de temperatura/velocidad de enfriamiento de 3–5 °C/min se adoptó a través de un sistema de calefacción/refrigeración de estado sólido (ThermoCube). Los PSC se estabilizaron en cada ajuste de temperatura durante 10 minutos antes de iniciar la medición posterior. Todos los pasos de enfriamiento y/o calentamiento se realizaron en condiciones de oscuridad.

Se conectó una resistencia de carga de 180 Ω al dispositivo para su estabilidad. Se adquirieron escaneos de corriente-voltaje (curva I-V). No se han utilizado filtros durante las mediciones. La medición de la estabilidad se realizó a una HR del 5 % en una caja de nitrógeno. Los escaneos EQE fueron adquiridos por un sistema de medición IPCE.

Se utilizó un espectrómetro de fluorescencia iHR320 (Horiba, Jobin Yvon iHR320) equipado con una cámara CCD para el registro de espectros de fotoluminiscencia (PL). Para desacoplar la respuesta del material absorbente de cualquier otra influencia, solo se cultivaron películas de perovskita sobre sustrato de vidrio siguiendo el mismo procedimiento descrito anteriormente. Se utilizó una fuente de excitación PL verde de 532 nm de longitud de onda y basada en un láser de estado sólido bombeado por diodos (de Laser Quantum).

El objetivo es probar la dependencia de la temperatura de la respuesta PL de las películas absorbentes. Para hacerlo, la temperatura se varió de TA a 75 °C con una rampa de 5 °C/min. A cada temperatura, estabilizamos la temperatura de la muestra durante 5 min antes de su medición. El láser se apagó durante los intervalos de calentamiento y estabilización para evitar cualquier fotodegradación de las muestras. Para todas las temperaturas, la respuesta de PL se registró desde el mismo punto de la muestra y con el mismo tiempo de exposición e integración.

La configuración del dispositivo PSC se basa en la arquitectura convencional en la que las capas del sustrato de vidrio son óxido de estaño dopado con flúor (FTO), SnO2, perovskita, Spiro-OMETAD y Au, respectivamente, como se muestra en la Fig. 9. Se utilizan material FTO y SnO2. como ánodo y ETL, respectivamente, mientras que la perovskita como capa absorbente. Spiro-OMETAD actúa como HTL y el cátodo metálico está hecho de contacto de Au.

( a ) Diagrama esquemático de la celda solar de perovskita (PSC) utilizada en este estudio. (b) Imagen SEM transversal de Cs0.05MA0.10FA0.85Pb(I0.85Br0.15)3 PSC. El recuadro muestra una fotografía de un PSC que es representativo de los utilizados en nuestros experimentos.

Las muestras de SnO2 se prepararon en sustratos de vidrio para caracterizar únicamente las propiedades de los materiales de SnO2 sin la influencia de FTO.

La difracción de rayos X de incidencia rasante (GIXRD) se ha realizado tanto para el SnO2 depositado como para las muestras recocidas. El ángulo de incidencia de la fuente de rayos X se fijó en 0,55° mientras que el 2θ se escaneó de 15° a 65° para ambos difractogramas. El tamaño del paso se fijó en 0,02° y la velocidad de exploración se mantuvo en 2°/min para ambos difractogramas. La fuente de rayos X es Cu K-alfa y su longitud de onda es de 1,54 Å. El análisis GIXRD se realizó utilizando Rigaku Smartlab (Japón).

La espectroscopía de fotoelectrones de rayos X (XPS) se ha realizado en muestras de película delgada de SnO2 recocidas y depositadas. Los espectros de alta resolución para Sn3d y O1s se realizaron utilizando una energía de paso de 20 eV, un tamaño de paso de 0,1 eV y 5 períodos (promedio de 5 espectros), mientras que los espectros de estudio se lograron utilizando una energía de paso de 100 eV, un tamaño de paso de 1 eV y 1 período (sin promediar) . Antes del análisis XPS, ambas muestras se limpiaron primero utilizando una fuente de racimo de átomos de argón/baja energía para eliminar la contaminación de la superficie sin alterar la química de la superficie de las muestras de película delgada de SnO2, lo que se confirma al reducir drásticamente la contaminación por carbono mientras se mantienen los espectros de Sn3d. intacto. Vale la pena señalar que el equipo XPS se calibra utilizando muestras estándar triplemente puras de Au, Ag y Cu. Durante las mediciones, todos los espectros se referenciaron utilizando C1 para corregir todo el cambio relacionado con la carga superficial. El análisis XPS se realizó con Thermo Fisher Scientific-Escalab 250Xi (Reino Unido).

Los conjuntos de datos utilizados y/o analizados durante el estudio actual están disponibles del autor correspondiente a pedido razonable.

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Los autores agradecen a HBKU Core Labs y Qatar Environment and Energy Research Institute (QEERI), Hamad Bin Khalifa University (HBKU), Qatar Foundation. BA agradece la contribución financiera del Fondo Nacional de Investigación de Qatar (QNRF), miembro de la Fundación Qatar, a través de la subvención n.º NPRP11S-0117-180330. Los autores desean agradecer especialmente al Sr. M. Pasha y al Dr. Tong de HBKU Core Labs por las caracterizaciones detalladas del material. Financiamiento de acceso abierto proporcionado por la Biblioteca Nacional de Qatar.

Financiamiento de acceso abierto proporcionado por la Biblioteca Nacional de Qatar.

Estos autores contribuyeron por igual: Y. Zakaria y B. Aïssa.

Instituto de Investigación de Medio Ambiente y Energía de Qatar (QEERI), Universidad Hamad Bin Khalifa (HBKU), Fundación de Qatar, PO Box 34110, Doha, Qatar

Y. Zakaria, B. Aïssa y S. Mansour

Laboratorio ICube‑CNRS, Universidad de Estrasburgo, 67037, Estrasburgo, Francia

Y. Zakaria, T. Fix, S. Ahzi y A. Slaoui

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BA y YZ diseñaron los experimentos, llevaron a cabo los experimentos, analizaron los datos y escribieron el artículo. BATF, SA, SM y AS contribuyeron al análisis de datos y revisaron la redacción del artículo. BA e YZ revisaron el MS y abordaron los comentarios de los revisores.

Correspondencia a B. Aïssa.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Reimpresiones y permisos

Zakaria, Y., Aïssa, B., Fix, T. et al. Deposición a temperatura moderada de una capa de transporte de electrones basada en SnO2 pulverizada con magnetrón de RF para células solares de perovskita de triple catión. Informe científico 13, 9100 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-35651-1

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Recibido: 27 febrero 2023

Aceptado: 22 de mayo de 2023

Publicado: 05 junio 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-35651-1

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