Análisis numérico de óxido de hafnio y material de cambio de fase.

May 04, 2023

Scientific Reports volumen 13, Número de artículo: 7698 (2023) Citar este artículo

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Informamos sobre los resultados de una investigación numérica sobre un material de transición de fase y un sensor de índice de refracción basado en óxido de hafnio (IV) con un amplio rango espectral, incluidas las regiones visible e infrarroja del espectro electromagnético. El sensor se basa en óxido de hafnio (IV) y un material de transición de fase (HfO2). Se estudian tres versiones en capas de la estructura propuesta; cada configuración se construye a partir de capas alternas de HfO2, sílice, Ge2Sb2Te5(GST) y plata. Se han estudiado las tres disposiciones diferentes. La respuesta de reflectancia de tales estructuras multicapa se analiza en este manuscrito para índices de refracción que van desde 1 a 2,4. Además, hemos investigado cómo las distintas alturas de los materiales afectan el rendimiento general de la estructura. Finalmente, proporcionamos varias fórmulas para trazas resonantes que se pueden usar para calcular el comportamiento de detección en un rango de longitud de onda específico y valores de índice de refracción. Las ecuaciones correspondientes se muestran a continuación. Hemos calculado numerosas trazas de ecuaciones a lo largo de esta investigación para calcular los valores de longitud de onda e índice de refracción. Se pueden usar métodos computacionales para analizar la estructura propuesta, lo que podría ayudar a crear biosensores para detectar una amplia variedad de biomoléculas y biomarcadores, como saliva-cortisol, orina, glucosa, cancerosos y cancerosos, y hemoglobina.

La seguridad alimentaria, el diagnóstico de enfermedades, la selección de medicamentos y la detección de enzimas son áreas en las que los biosensores han avanzado mucho en los últimos años1,2. Estos sensores utilizan todo tipo de técnicas y equipos de detección. Uno de estos métodos es medir el índice de refracción, que puede usarse para identificar varias características químicas y biológicas. Las oscilaciones de densidad de carga que se disipan en la interfaz dieléctrico-metal son plasmones de superficie (SP). El campo eléctrico de un metal se deteriora a un ritmo acelerado cuando se expone al aire y al agua. Estimular los SP es un posible primer paso para crear ondas polarizadas TM a partir de materiales que existen de forma natural. Los dispositivos plasmónicos pueden utilizar la resonancia de plasmones superficiales (SPR) como mecanismo3,4,5 para realizar diversas tareas químicas y de biodetección. La técnica SPR permite la ejecución exitosa de tales programas. Esta tecnología ha encontrado uso en muchas áreas, incluido el análisis de alimentos, las pruebas de drogas y el diagnóstico médico. Debido a sus numerosas ventajas, los sensores SPR y otros métodos de detección contemporáneos ahora están a la vanguardia de la tecnología para su uso en aplicaciones de detección. El sistema de sensores ideal que podríamos crear sería sensible, de respuesta rápida y sin etiquetas, lo que le permitiría realizar una detección en tiempo real en cualquier plataforma. En el artículo, los autores utilizan un aparato de Kretschmann modificado y una espectroscopia de reflexión total atenuada para excitar los SP. En la invención típica de Kretschmann, un prisma de alto índice está recubierto con una fina capa de metal6. El fenómeno de impacto ocurre cuando una onda TM de una cierta longitud de onda entra en contacto con un prisma en un ángulo de incidencia mayor que el ángulo crítico entre el metal y el prisma en la interfaz. La capa de metal debe permanecer en contacto con el medio dieléctrico que se está midiendo. A medida que la energía de una onda de entrada pasa a través de una fina capa de metal, se transforma en una onda de plasmón superficial en el metal. Esto da como resultado la creación de lo que se conoce como ondas de plasmones superficiales (SP) en la interfaz entre los límites de una capa dieléctrica y metálica. Esto ocurre porque la onda tiene que atravesar el metal para llegar a su destino. Esto ocurre porque la onda debe viajar a través del metal antes de alcanzar su objetivo. La luz reflejada desde la base de un prisma es más débil cuando la luz ingresa al prisma en un ángulo específico. El término "ángulo de resonancia" se usa comúnmente para referirse a este valor angular particular. De esto podemos deducir que las constantes de propagación de las ondas evanescentes y las ondas que penetran en la superficie son las mismas. Uno de los factores más importantes a la hora de determinar este ángulo es el índice de refracción medio a través del cual se genera la resonancia. Una capa de metal se usa a menudo durante el proceso de fabricación de sensores SPR convencionales. El oro (Au)7 o la plata (Ag)8 son ingredientes típicos de este recubrimiento. Para construir sensores SPR que sean capaces de sostener plasmones, se utilizan varios metales diferentes, como plata, oro, indio, aluminio y sodio. Los plasmones son incluso capaces de existir en sodio bajo las circunstancias apropiadas. Se utiliza una amplia gama de metales, incluidos cobre, plata, indio, oro, aluminio y sodio, para construir sensores SPR capaces de albergar plasmones. Los plasmones son teóricamente capaces de existir en sodio, dadas las condiciones adecuadas. Debido a su estabilidad, biocompatibilidad y sensibilidad mejoradas, el oro ha reemplazado en gran medida a la plata como el material elegido para los sensores SPR en los últimos años9,10,11. Históricamente, la plata se empleaba a menudo en estos detectores. Una de las muchas formas en que el oro supera a la plata es a través de su mayor sensibilidad. Por otro lado, la plata puede usarse para cubrir una capa avanzada, ralentizando el ritmo de oxidación en esa capa9,10,11. Los investigadores comparan la intensidad relativa (IR) del analito antes y después del contacto como parte de su investigación sobre el impacto de las interacciones biomoléculas en la sensibilidad del sensor. Para que tenga lugar la resonancia del plasmón superficial, es necesario que la onda evanescente generada por la luz TM esté en fase con la onda del plasmón superficial (SP) (SPR). El perfil de reflectancia puede bajar si todos estos criterios se cumplen. El ángulo exacto en el que la reflectancia comienza a disminuir depende de varios factores diferentes12,13,14,15. Estos factores incluyen el tipo de prisma utilizado, la longitud de onda de la luz incidente, los materiales, el metal y la forma en que se unieron las biomoléculas. Al evaluar el rendimiento de un sensor SPR en términos de sus capacidades de detección, la curva de reflectancia es el principal instrumento utilizado para la evaluación. Un sensor basado en la resonancia de plasmones de superficie tiene el potencial de identificar biomoléculas en una muestra líquida. Una vez que las biomoléculas se adhieren a una superficie metálica, producen una capa con un IR más alto que el agua. Si analizamos una muestra, podemos ver que el ángulo de resonancia cambia. El grado de adsorción afecta la capacidad del sensor para identificar biomoléculas en presencia de ruido de fondo. Por lo tanto, al construir sensores basados ​​en SPR, es fundamental tener en cuenta el tipo de superficie sobre la que se adsorben las biomoléculas. La creación de biosensores depende en gran medida del ajuste fino, que puede lograrse en parte mediante la aplicación de materiales de transición de fase como GST16. Debido a que GST ahora es parte del biosensor, es posible realizar modificaciones más matizadas en el absorbedor y el sensor. Se ha demostrado17 que se pueden producir absorbentes insensibles a la polarización empleando metasuperficies GST como componente activo. Por otro lado, la investigación ha demostrado que GST puede mejorar el rendimiento de los dispositivos plasmónicos18. El tipo más común de material de transición de fase, GST, puede alternar entre una forma amorfa (aGST) y un estado cristalino (cGST) según las circunstancias. Estos estados tienen características ópticas y eléctricas únicas, lo que los convierte en un material atractivo para su uso en una amplia variedad de aplicaciones, incluido el almacenamiento de datos, sensores y dispositivos lógicos19. La creación de biosensores que puedan usarse en aplicaciones de detección y conmutación puede beneficiarse de la utilización de materiales de cambio de fase modificables. Debido a la naturaleza intensa de su interacción con la luz, GST se ha convertido en un componente crítico en el desarrollo de tecnologías nanofotónicas y nanoplasmónicas20. En contraste con su condición amorfa, la forma cristalina de GST puede absorber luz17. Cuando se fabrican biosensores con GST, agregar oro en el espacio entre la capa de metal y la rejilla de metal dará como resultado una mayor sensibilidad para una vida útil más prolongada21. El nitruro de silicio (Si3N4) y el dióxido de silicio (SiO2) producidos térmicamente han dominado el mercado para su uso como puertas de transistores en transistores de efecto de campo durante las últimas décadas22,23. Sin embargo, los biosensores convencionales se construyen utilizando silicio semiconductor. Cuando el espesor del semiconductor de óxido de metal complementario (CMOS) con dispositivos basados ​​en material SiO2 disminuye, la fuga de óxido de puerta alta se vuelve más notoria porque la confiabilidad de la capa disminuye.

La capacitancia se puede aumentar sin reducir el espesor dieléctrico a dimensiones con fugas aumentando la constante dieléctrica (K). Para encontrar alternativas al SiO2 para su uso como materiales de entrada de K alto, se han investigado varios materiales adicionales. El material más popular es el dióxido de silicio. Esta categoría incluye pentóxido de tantalio (Ta2O5), dióxido de titanio (TiO2), dióxido de circonio (ZrO2) y óxido de hafnio (HfO2)24,25,26. HfO2 es uno de esos compuestos que ha sido objeto de mucha investigación. El HfO2 es térmicamente más estable en el silicio después de la deposición de la capa atómica (ALD) que el SiO2. De manera similar, Al2O3 es más estable térmicamente con Si después de ALD27. Es una diferencia significativa en comparación con los otros dieléctricos de alto K. Por lo tanto, HfO2 podría emerger como un material prometedor de puerta de alto K. Estas características podrían considerarse como el impacto de la carga del material cuando se usa en un biosensor. Debido a que la capa de óxido de puerta producida en el canal semiconductor se conecta al comportamiento de conmutación de capacitancia constante del canal, la estabilidad térmica arrugada produce una interfaz favorable para el rendimiento eléctrico. La aplicación de un material de alta K para generar una superficie altamente polar puede ayudar a reducir la energía de activación relativa necesaria para la funcionalización de la superficie. Un material de alto K puede crear una superficie altamente polar para lograr este resultado.

El dióxido de hafnio (HfO2) es un óxido metálico comúnmente utilizado en la fabricación de sensores debido a su alta constante dieléctrica y sus excelentes propiedades eléctricas28. En los sensores de resonancia de plasmones superficiales (SPR), el HfO2 se usa a menudo como un recubrimiento de película delgada para mejorar la sensibilidad y la estabilidad del sensor. Se han identificado varios polimorfos o estructuras cristalinas de HfO2, incluidos monoclínicos, tetragonales y cúbicos29. Sin embargo, el polimorfo más utilizado para aplicaciones de sensores SPR es la fase monoclínica, que tiene una constante dieléctrica más alta y es más estable que las otras fases. La elección del polimorfo HfO2 puede afectar significativamente el rendimiento de un sensor SPR. Por ejemplo, se prefiere la fase monoclínica debido a su mayor sensibilidad y estabilidad, mientras que la fase tetragonal puede exhibir menor sensibilidad y ser más propensa a las transiciones de fase en películas delgadas30. En la región infrarroja de 1,2 a 2,5 µm, la capa de Si se usa comúnmente como sustrato para varios dispositivos ópticos y electrónicos. Por lo tanto, el dióxido de hafnio (HfO2) se usa a menudo como un recubrimiento de película delgada sobre sustratos de Si para fabricar dispositivos ópticos y electrónicos para la región infrarroja. La fase monoclínica de HfO2 generalmente se prefiere para usar con la capa de Si en la región infrarroja debido a su alto índice de refracción y baja absorción en este rango de longitud de onda. La fase monoclínica de HfO2 también muestra una buena estabilidad térmica y mecánica, lo que la hace adecuada para su uso en aplicaciones de alta temperatura.

Los esquemas del sensor de índice de refracción basado en Si–GST–Si–HfO2–Si–Ag–Analyte de múltiples capas se muestran en la Fig. 1. En esta investigación, se usa una simulación que utiliza la técnica de elementos finitos (FEM) para construir y evaluar el modelo sugerido. Los sensores representados en la Fig. 1 se simularon utilizando el software COMSOL Multiphysics. El sensor sugerido ha sido modelado como un modelo 2D por luz incidente en la parte superior de la estructura multicapa (Si–GST–Si–HfO2–Si–Ag–Analyte) usando condiciones de contorno periódicas y puertos en las direcciones x e y en los dos puertos. modelos31. Para este modelo basado en FEM, hemos utilizado una malla mapeada a escala controlada por física fina con componentes que van de pequeños a grandes. La onda infrarroja se excita desde la parte superior de la estructura, como se muestra en la Fig. 1a. La onda reflejada se observa desde el mismo puerto en parámetros de reflectancia. El puerto 2 (parte inferior de la estructura general en la dirección Z) se utiliza para identificar la transmitancia a través de la estructura de celda unitaria general.

Sensor de índice de refracción sintonizable multicapa basado en matriz de nanopartículas de plata para el espectro de frecuencia infrarroja. (a) Vista tridimensional del sensor de índice de refracción de material multicapa basado en matriz de nanopartículas de plata propuesto. (b) Estructura de celda unitaria con una estructura multicapa formada con Si–GST–Si–HfO2–Si–Ag–analito.

Una celda unitaria se asocia típicamente con estructuras cristalinas, ya que se refiere a la unidad repetitiva de una red cristalina32,33. Sin embargo, esto no significa que el concepto no pueda aplicarse a otras estructuras o sistemas. En el contexto de los sensores de guía de ondas, es posible definir una celda unitaria como la estructura repetitiva básica que forma el sensor. Muchos investigadores están utilizando esta técnica para una mejor comprensión. Podría incluir la geometría y las dimensiones de la guía de ondas y cualquier material o revestimiento utilizado para mejorar sus capacidades de detección. Al comprender las propiedades de la celda unitaria, es posible predecir el comportamiento del sensor como un todo. Las propiedades de la capa de metal, incluidos su grosor y propiedades ópticas, así como las dimensiones y la geometría de la propia guía de ondas, pueden considerarse parte de la celda unitaria. Al comprender cómo los cambios en estas propiedades afectan la respuesta SPR del sensor, es posible diseñar y optimizar el sensor para aplicaciones de detección específicas. Por ejemplo, al variar el grosor de la capa de metal dentro de la celda unitaria, es posible ajustar la respuesta SPR del sensor a diferentes longitudes de onda de luz. Puede detectar diferentes analitos o moléculas en una muestra de forma selectiva. De manera similar, la optimización de la geometría de la guía de ondas dentro de la celda unitaria puede mejorar la sensibilidad y la relación señal-ruido del sensor, lo que lleva a mejores límites de detección y precisión. La Figura 1a muestra la vista tridimensional propuesta de la estructura propuesta. La figura 1b muestra la estructura de la celda unitaria con la notación de la dimensión. Esta estructura multicapa se investiga numéricamente en geometría bidimensional donde las condiciones de contorno son condiciones de contorno periódicas. Se imparte una onda óptica infrarroja desde la parte superior de la estructura propuesta. Los valores de altura se establecen como hS1 = hS2 = hS3 = 40 nm, hGST = 60 nm, hf = 60 nm y hAg = 40 nm. La dimensión de la celda unitaria L se establece en 200 nm. Hemos considerado la capa intercalada de sílice para todos los materiales porque es fácil cultivar la mayor parte del material novedoso en un sustrato de sílice estándar.

El campo eléctrico muestra una fuerte discontinuidad a lo largo de la superficie normal cuando los electrones libres provocados por una luz incidente se acoplan con una superficie metálica en contacto con un dieléctrico. Es porque el movimiento de los electrones libres contradice la superficie normal. Dado que el componente E de las ondas polarizadas en s en el modo TE es perpendicular a la superficie normal, estas ondas no pueden sustentar los plasmones de superficie, que están polarizados en p (modo TM). Por lo tanto, los componentes electromagnéticos de la luz entrante polarizada p se pueden representar de la siguiente manera (usando las Ecs. 1 y 2):

Al integrar las ecuaciones anteriores en las ecuaciones de Maxwell bajo condiciones de contorno adecuadas34, obtenemos la ecuación para establecer la resonancia, denotada por la ecuación. (3) a continuación.

En esta expresión, c representa la velocidad de la luz, λ es la longitud de onda de la luz entrante, la frecuencia angular se denota como \(\omega\), el ángulo de incidencia se denota como θRES, \({\varepsilon }_{p }\) la permitividad del prisma, \({\varepsilon }_{m}\) la del metal, y \({\varepsilon }_{a}\) la del medio circundante. La ecuación anterior se puede reducir a \({k}_{x}=2\pi /{\lambda }_{0}{n}_{p}\mathrm{sin}\theta =\mathrm{Re}\ izquierda\{{k}_{SP}\derecha\}\)35. En esta ecuación, kx representa el vector de onda en la dirección x, np representa el índice de refracción del prisma, θ representa el ángulo de incidencia, λ0 representa la longitud de onda en el vacío y \(\mathrm{Re}\left\{{k }_{SP}\right\}\) especifica el componente real del vector de onda SP en la dirección x en la interfaz metal-dieléctrico. Para obtener el mejor rendimiento posible, una capa de silicio con un espesor de hS1=h S2= hS3 = 40 µm. El índice de refracción del silicio se determina utilizando la ecuación de Sellmeir, que se escribe de la siguiente manera: Eq. (4)

donde λ es la longitud de onda de la luz incidente y se mide en el rango de µm. Las propiedades espectrales de cualquier pieza específica de metal a granel se pueden caracterizar mediante el uso de dos parámetros diferentes: la longitud de onda del plasma (\({\lambda }_{\rm{p}}\)) y la longitud de onda de colisión a granel (\({\ lambda }_{\rm{cb}}\)). Para ser más específicos, la longitud de onda del plasma es la longitud de onda que corresponde a la frecuencia de las oscilaciones de densidad de electrones en el metal. Dado que las oscilaciones de densidad de electrones son amortiguadas por colisiones entre electrones en el metal a granel, la longitud de onda correspondiente a estos se conoce como longitud de onda de colisión a granel. La fórmula para determinar la longitud de onda del plasma se proporciona en la ecuación. (5), y es como sigue:

La fórmula para calcular la longitud de onda de colisión, que se denota arriba como Eq. (6), es como sigue:

En esta ecuación, \(N\) representa la concentración de electrones, \(e\) representa la carga de un electrón, \(c\) representa la velocidad de la luz, \({\varepsilon }_{0}\) representa la permitividad del vacío, \({v}_{\rm{f}}\) representa la velocidad de los electrones en la energía de Fermi, \(m\) representa la masa de un electrón y Rbulk representa el camino libre medio de electrones de conducción a la energía de Fermi. Es necesario examinar un modelo sencillo y preciso para obtener el mejor resultado posible cuando se trata de la conductividad del metal. El modelo de Lorentz-Drude es un método para comprender las características electromagnéticas de los metales basado en la mecánica clásica. Este modelo se basa en tres supuestos esenciales para identificar la conductividad de los metales. Este método da como resultado una representación precisa de metales como el oro, la plata y el aluminio. El modelo de Lorentz-Drude es la elección más práctica a la hora de parametrizar las constantes ópticas del metal36. Tanto los electrones ligados como los libres afectan las propiedades ópticas típicas de los medios metálicos. Como resultado, el término de Lorentz para la transición entre bandas y el componente de Drude para el efecto intrabanda se tienen en cuenta en la forma del modelo de Drude-Lorentz dentro de la permitividad dieléctrica compleja que les corresponde 37. De acuerdo con el modelo de Drude de electrones libres , la constante dieléctrica compleja del metal se puede representar en términos de plasma y longitud de onda de colisión usando la fórmula provista en Eq. (7)38. Se descubrió expresándolo en términos de la longitud de onda del plasma.

donde λ es una longitud de onda específica entre el rango de longitudes de onda objetivo, λp es la longitud de onda de la resonancia plasmónica y \({\lambda }_{\rm{cb}}\) es la longitud de onda a la que las dos ondas chocar. Los valores 1,4541 × 10–7 my 1,7614 × 10−5 m se han extraído de los datos disponibles en 39,40. Para las longitudes de onda plasmónica y de colisión, respectivamente, para el rango de longitud de onda adecuado y el metal de plata específico. Estos valores fueron derivados. La ecuación utilizada para obtener el índice de refracción cuando se comienza con esta información se da en la Ec. (8).

Los índices de refracción de PCM, como aGST y cGST, se calcularon en función de la frecuencia. La parte real de aGST está en el rango de 2,6 a 4,6 y la parte imaginaria está en el rango de 0 a 2,4 para el rango de 100 a 800 THz. De manera similar, la parte real de cGST está en el rango de 2.25 a 7.16, y la parte imaginaria es de 0 a 4.1 en el rango de 100 a 800 THz. Los datos relativos se consideran a partir de los datos disponibles en41.

Después de observar la distribución eléctrica del método FEM en el software de física COMSOL, las propiedades radiativas de las capas múltiples del biosensor, como la reflectancia y la transmitancia, se pueden calcular utilizando uno de los tres métodos: el método de matriz de transferencia, la metodología de trazado de campo o la onda resultante. método. El enfoque de matriz de transferencia es el más preciso de estos métodos, ya que no se basa en aproximaciones. Por lo tanto, aplicaremos el método de matriz de transferencia (TMM) en el biosensor para estudiar las características de rendimiento de la estructura multicapa sugerida para la luz de polarización paralela que llega desde la parte superior del eje z en el modelo de dos puertos, como la reflectancia. Se hizo para que pudiéramos aprender más sobre estas características. Aplicamos las condiciones de contorno indicadas en la Ec. (9)42, lo que da como resultado la siguiente ecuación matricial, que representa la interrelación entre el campo eléctrico tangencial y los componentes del campo magnético en el límite de la primera capa y el límite de la última capa, respectivamente.

E1 y EN-1 son componentes de campo eléctrico, y H1 y HN-1 son componentes de campo magnético para las capas 1 y N, respectivamente. La ecuación (10) representa la matriz T simplificada aún más43. Para construir la matriz de transferencia, es necesario calcular los valores de cambio de fase y admitancia para cada capa utilizando la fórmula presentada en la ecuación. (11) 44.

donde qm y βm son la admitancia y el desfase de la m-ésima capa, respectivamente, para determinarlos es necesario conocer parámetros específicos, como nm, que representa el índice de refracción de la m-ésima capa, dm, que se refiere a la espesor de la capa mth, np, que representa el índice de refracción del prisma, e in, que representa el ángulo de incidencia del prisma. Para el sensor de plasmones de superficie de capa N, es necesario considerar la suma de estos reflejos al calcular el reflejo total porque surgen diferentes reflejos en la interfaz de cada capa dependiendo de la luz entrante en el prisma y la primera capa. Estos reflejos dependen unos de otros. En el modelo de capa N, una onda de propagación polarizada P a través de las capas sucesivas se puede caracterizar por la matriz de transferencia, como se indica en la ecuación. (12). En simplificaciones matemáticas adicionales, el coeficiente de reflexión para la luz incidente polarizada p en el biosensor propuesto de capa N se calcula como Eq. (13).

Por último, la reflectancia de la estructura multicapa se expresa como \({R}_{p}={\left|{r}_{p}\right|}^{2}.\) Hemos investigado numéricamente la propuesta estructura multicapa utilizando el software multifísico COMSOL. Inicialmente, establecemos los valores de altura de todas las estructuras en 40 nm. Los valores de reflectancia calculados del puerto de reflectancia para los diferentes valores de índice de refracción se muestran en la Fig. 2. La Figura 2a muestra la variación en la reflectancia para la estructura en capas analito-Ag-Si-HfO2-Si-GST-Si considerando el aGST como una fase del GST para valores de RI de 1 a 2.4. De manera similar, la Fig. 2b muestra la variación calculada en la reflectancia de la estructura propuesta para la fase cGST. En ambas figuras, hemos identificado un total de 20 trazas de la ecuación (P1–P20) de los valores mínimos de reflectancia. El notable cambio de longitud de onda en ambas fases del material GST también se observa en la respuesta espectral general. El efecto de la capa de HfO2 en el espectro de reflectancia general para los valores de RI de 1 a 2,4 también se investiga y se presenta en las Fig. 3a, b. La Figura 3a muestra la variación de reflectancia para todo el espectro de longitud de onda y el espectro de índice de refracción para la estructura analito-Ag-Si-GST-Si en una condición de fase aGST del material GST. De manera similar, la Fig. 3b muestra la variación en la reflectancia para las condiciones de fase cGST del material GST para la estructura en capas analito-Ag-Si-GST-Si. Hemos identificado el total de 18 trazas de reflectancia (E1 a E18) para los valores específicos de los rangos de longitud de onda e índice de refracción. Las trazas derivadas con su rango de longitud de onda, rango de índice de refracción y una ecuación cuadrática en la Tabla 1 para la estructura en capas analito-Ag-Si-HfO2-Si-GST-Si. De manera similar, la ecuación cuadrática derivada para la estructura basada en analito-Ag-Si-GST-Si se muestra en la Tabla 2. Podemos usar esta ecuación para diseñar el biosensor donde los diferentes analitos de índice de refracción muestran diferentes picos de resonancia en diferentes valores de longitud de onda. Este sensor se puede utilizar en la creación de biosensores infrarrojos para detectar etanol, agua, glucosa, orina45, biotina-estreptavidina, fibrinógeno 46,47 y hemoglobina 46,47. El valor del índice de refracción de esta biomolécula oscila mayoritariamente entre 1 y 1,7 dependiendo de la concertación de los biomarcadores.

Respuesta de reflectancia para las diferentes (a) fase aGST y (b) fase cGST del material de cambio de fase. Las trazas marcadas como P1 a P20 son la posible ecuación cuadrática para identificar la sensibilidad para el rango específico del índice de refracción y la longitud de onda. La estructura en capas formada en esta respuesta es analito-Ag-Si-HfO2-Si-GST-Si.

Respuesta de reflectancia calculada para (a) fase aGST y (b) fase cGST de GST en ausencia de material HfO2. La estructura en capas formada en esta respuesta es analito-Ag-Si-GST-Si. Además, las trazas E1–E18 muestran una ecuación cuadrática propuesta para determinar la sensibilidad en un rango determinado de índice de refracción y longitud de onda.

El análisis comparativo de diferentes estructuras en capas se muestra en la Fig. 4 para las estructuras basadas en HfO2–GST y solo en GST. El cambio en la reflectancia del espectro infrarrojo calculado para la estructura del material HfO2-GST se muestra en la Fig. 4a. De manera similar, la estructura de reflectancia solo para la estructura basada en GST se puede mostrar en la Fig. 4b. El índice de refracción para este cálculo se establece en 2,1 para ambos gráficos. El cambio de longitud de onda detallado para ambas estructuras se muestra en las Figs. 5 y 6. Hemos resaltado los seis diagramas de desplazamiento de longitud de onda para la estructura HfO2-GST y solo ocho estructuras basadas en GST. En la estructura basada en HfO2-GST, el cambio máximo de longitud de onda de 100 nm se observa entre 1,52 y 1,62 µm de la banda, como se muestra en la Fig. 5d. La longitud de onda mínima de 1 nm se observa entre 0,79 y 0,83 µm de banda de operación. De manera similar, se observa un cambio de longitud de onda máximo de 110 nm entre 1,25 y 1,4 µ del espectro de longitud de onda solo para el sensor de índice de refracción basado en GST, como se muestra en la Fig. 6e. El cambio de longitud de onda mínimo de 20 nm se observa entre la banda de 8,4 a 8,9 µm, como se muestra en la Fig. 6b. En general, se observa que el cambio en la fase del material GST (aGST–cGST) hace que la longitud de onda general se desplace sobre el espectro de longitud de onda calculado, lo que finalmente da como resultado la capacidad de ajuste del sensor de índice de refracción general. La temperatura del material GST se puede controlar utilizando una fuente térmica externa, como una estructura de calentador integrada, para lograr la capacidad de ajuste de estos dispositivos fotónicos. El efecto de varios parámetros físicos sobre el comportamiento de reflectancia del sensor se calcula y presenta en las Figs. 7 y 8. Las figuras 7a, b muestran la variación de reflectancia para las diferentes fases del material GST y los valores de la altura GST. Se identifica que existe una dependencia significativa en la altura del material GST. La variada respuesta dispersa en la fase aGST también se observa para los diferentes valores de altura. Los valores de sílice y HfO2 se mantienen a 40 nm para este cálculo. Podemos observar la pendiente positiva y negativa de la longitud de onda y la altura de GST, como se muestra en la Fig. 7b. El efecto de la altura de GST es más significativo para > 1,3 µm del espectro de longitud de onda. El efecto de la altura de sílice en el rendimiento de refracción se muestra en la Fig. 7c, d. Las figuras 7c, d muestran la variación en la amplitud de reflexión para la fase aGST/cGST, respectivamente. La variación en la altura de la sílice nos permite elegir la oblea para el desarrollo del crecimiento de la capa superior de GST/HfO2/Ag. De manera similar, el efecto de la capa de HfO2 se muestra en la Fig. 7e, f para la estructura aGST y cGST, respectivamente. Tanto en la sílice como en el HfO2, los valores de reflexión dependen en gran medida de la altura debido a la intensidad de la luz que atrapan estas capas.

Análisis comparativo de la respuesta de reflectancia generada (a) con HfO2 y (b) sin sensor de índice de refracción SPR basado en capas de HfO2. La variación en ambas estructuras en capas se muestra para las dos fases del material de cambio de fase (aGST/cGST).

(a–f) Gráficas comparativas para identificar el cambio de longitud de onda mientras el material de cambio de fase cambiará su estado de amorfo a cristalino (aGST a cGST). La respuesta se presenta para el rango específico de la longitud de onda donde los valores de reflectancia son mínimos. La respuesta se genera para la estructura con capas de estructura SPR como analito–Ag–Si–HfO2–Si–GST–Si.

(a–h) Gráficas comparativas para identificar el cambio de longitud de onda mientras el material de cambio de fase cambiará su estado de amorfo a cristalino (aGST a cGST). La respuesta se presenta para el rango específico de la longitud de onda donde los valores de reflectancia son mínimos. La respuesta se genera para la estructura con capas de estructura SPR como analito–Ag–Si–GST–Si.

Respuesta de reflectancia calculada para las diferentes alturas de las capas de material. Variación de reflectancia para diferentes valores de altura de (a) GST, (c) sílice y (e) HfO2 para la fase aGST del material de cambio de fase. Variación de reflectancia para diferentes valores de altura de (b) GST, (d) sílice y (f) HfO2 para la fase cGST del material de cambio de fase.

Respuesta de reflectancia calculada para los diferentes valores de la altura del resonador (hAg) para (a) aGST y (b) fase cGST del material GST. El efecto en la reflectancia durante un cambio en el ángulo incidente de las ondas de entrada para (a) aGST y (b) cGST del material de cambio de fase.

El resonador Ag superior generará el momento dipolar en el sensor de índice de refracción propuesto para atrapar la luz. Las Figuras 8a, b, respectivamente, indican la influencia en la reflectancia para los valores de altura variados de los resonadores de plata para la fase aGST y la fase cGST del material. En esta respuesta, se ha notado que existen algunas diferencias sutiles entre la fase aGST y la fase cGST. Mientras que los cambios en altura para la fase individual también muestran cambios menores para estos parámetros. En algunos de los puntos de longitud de onda, la longitud de onda resonante no cambia mucho en comparación con otros cambios de parámetros físicos. El efecto del ángulo oblicuo incidente sobre el rendimiento general de la reflectancia se muestra en la Fig. 8c, d. Se observa que el ángulo dependía de la respuesta de los puntos de resonancia específicos. En la Fig. 8c, la respuesta de reflectancia constante se observa a 1,5 µm para la fase aGST del material GST. De manera similar, reflectancia constante a 1,6 µm para la fase cGST del material.

Las Figuras 9 y 10 muestran el campo eléctrico normalizado responsable de las fases aGST y cGST de la estructura en capas analito-Ag-Si-HfO2-Si-GST-Si. Estas cifras se simulan con el método de elementos finitos en el software multifísico COMSOL con análisis periódico de modo límite y condiciones de puerto. La figura 9 muestra los puntos de resonancia a 0,84 µm, 0,94 µm, 1,125 µm, 1,373 µm, 1,52 µm, 1,82 µm y 2,26 µm para la fase aGST. De manera similar, la Fig. 10 muestra los diferentes puntos de resonancia de 0,70 µm, 0,80 µm, 0,94 µm, 1,12 µm, 1,39 µm, 1,62 µm, 1,82 µm y 2,295 µm para la fase cGST del material. El efecto de la interferencia del campo eléctrico normalizado difiere para los diferentes puntos. La concentración de energía para las diferentes estructuras en capas difiere para los picos de resonancia específicos. En todos los casos, la capa superior de Ag funcionó como dipolo resonante para atrapar la longitud de onda específica, que diferirá según el analito colocado en la parte superior de la estructura. Hemos identificado las curvas de ajuste para los sensores de índice de refracción propuestos para todos los trazados de ecuación P1–P20 y E1–E18. La curva comparativa de la ecuación y su curva de seguimiento se muestran en las Figs. 11 y 12 para las fases aGST y cGST de la estructura en capas Analito-Ag-Si-GST-Si. De manera similar, las Figs. 13 y 14 para las fases aGST y cGST de la estructura en capas analito-Ag-Si-HfO2-Si-GST-Si. Se identifica que todas las ecuaciones de las curvas calculadas se ajustan con los puntos de seguimiento de los valores de reflectancia en el rango específico de la longitud de onda y el índice de refracción.

Cambios en el componente de campo eléctrico Ez para las diferentes caídas de reflectancia de la fase aGST del sensor SPR propuesto. El valor del índice de refracción se considera 1,34.

Cambios en el componente de campo eléctrico Ez para las diferentes caídas de reflectancia de la fase cGST del sensor SPR propuesto. El valor del índice de refracción se considera 1,34.

Curva de ajuste cuadrática calculada para la ecuación (a–i) E1–E9 derivada de los cambios en el pico de la longitud de onda resonante y su índice de refracción asociado para la fase aGST del material. La estructura multicapa formada en esta respuesta es analito-Ag-Si-GST-Si.

Curva de ajuste cuadrática calculada para la ecuación (a–i) E10–E98 derivada de los cambios en el pico de la longitud de onda resonante y su índice de refracción asociado para la fase cGST del material. La estructura multicapa formada en esta respuesta es analito-Ag-Si-GST-Si.

Curva de ajuste cuadrática calculada para la ecuación (a–i) P1–P10 E98 derivada de los cambios en el pico de la longitud de onda resonante y su índice de refracción asociado para la fase aGST del material. La estructura multicapa formada en esta respuesta es analito-Ag-Si-HfO2-Si-GST-Si.

Curva de ajuste cuadrática calculada para la ecuación (a–i) P11–P20 E98 derivada de los cambios en el pico de la longitud de onda resonante y su índice de refracción asociado para la fase cGST del material. La estructura multicapa formada en esta respuesta es analito-Ag-Si-HfO2-Si-GST-Si.

Los índices de refracción de las diferentes biomoléculas se consideran a partir de la base de datos de referencia proporcionada en 47,48,49,50,51. Según la literatura publicada anteriormente, los índices de refracción del agua, el etanol, el plasma sanguíneo, la orina, la glucosa, la hemoglobina, la biotina, la saliva y el sudor oscilan entre 1 y 2,5. Las longitudes de onda resonantes son aquellas que proporcionan máxima transmitancia, es decir, picos de resonancia. El concepto esencial de detección para un sensor RI es que si el índice de refracción o cualquiera de las dimensiones espaciales del sensor cambia, las longitudes de onda resonantes cambiarán a una región de longitud de onda más larga o más corta, lo que conducirá a la identificación del material desconocido. La detección de un analito desconocido utilizando biosensores SPR también se puede realizar en función de los cambios en la longitud de onda de la luz reflejada en lugar del ángulo de incidencia. Estos son los pasos involucrados en este método:

Preparación de la superficie de detección: se deposita una fina película o rejilla de metal sobre un sustrato de vidrio o cuarzo, y se adhiere una molécula de enlace a la superficie de metal. La molécula conectora puede inmovilizar un receptor específico, como un anticuerpo, que se une selectivamente al analito de interés.

Introducción del analito desconocido: la muestra que contiene el analito desconocido se introduce en la superficie de detección. El analito puede interactuar con el receptor y provocar un cambio en el índice de refracción de la superficie de detección.

Medición del espectro de luz reflejada: se usa una fuente de luz de banda ancha para iluminar la superficie de detección, y el espectro de luz reflejada se mide usando un espectrómetro. El espectro de luz reflejada contiene una caída característica, llamada caída de plasmón, en una longitud de onda específica.

Detección del analito: a medida que el índice de refracción de la superficie de detección cambia debido a la interacción con el analito, la longitud de onda de la inmersión del plasmón cambia. La cantidad de cambio es proporcional al cambio en el índice de refracción de la superficie de detección, que a su vez depende de la concentración del analito.

Cuantificación del analito: la concentración del analito se puede determinar comparando el cambio medido en la longitud de onda de la inmersión de plasmón con una curva de calibración obtenida usando concentraciones conocidas del analito.

En general, la detección de un analito desconocido utilizando biosensores SPR en función de los cambios en la longitud de onda de la luz reflejada implica medir el cambio en la longitud de onda de la inmersión del plasmón a medida que cambia el índice de refracción de la superficie de detección debido a la interacción con el analito. La concentración del analito se puede determinar comparando el desplazamiento medido con una curva de calibración 45,46,47,48,52,53.

También podemos identificar el valor de la sensibilidad del sensor de índice de refracción propuesto en estas trazas de ecuación aplicando la fórmula diferencial de \(S=d\lambda /dn\). Podemos identificar a partir de las diferentes ecuaciones de traza que la pendiente de la curva se ve afectada principalmente por la variación de la sensibilidad. En una curva lineal, la variación de sensibilidad es constante en el rango total, como se observa en varias curvas (por ejemplo, P12, P14, P15). La variación abrupta de la sensibilidad se puede observar para curvas como P6, P17 y P18. Una variación de sensibilidad similar se puede observar en la curva E1 a E18. La variación de sensibilidad en la curva E6 oscila entre 132 y 1240 nm/RIU. La variación de sensibilidad es leve ante el cambio brusco entre 1,2 y 1,3 µm de la longitud de onda, que es de 132 nm/RIU. En otros rangos, la sensibilidad es mayor donde los cambios lineales entre el índice de refracción y los valores de longitud de onda. Esta investigación nos permite elegir el rango de índice de refracción operativo para muestras de biomoléculas específicas, y esto se debe a que se amplía el rango de valores de RI entre los que podemos elegir. La estructura planificada también se puede ajustar con la ayuda de las dos fases separadas del material GST, denominadas aGST y cGST. Ambas fases son sensibles a las fluctuaciones de temperatura. Las ecuaciones se construyen aprovechando el comportamiento ajustable de la estructura para calcular la reflectancia global de la estructura. Es posible alterar el comportamiento del sensor de índice de refracción general.

Hemos mostrado los resultados de estudios numéricos de un material de transición de fase y un sensor de índice de refracción operado por longitud de onda visible e infrarroja basado en HfO2 para una amplia gama de detección de biomoléculas. Se exploran tres diseños en capas diferentes para aprender más sobre la arquitectura sugerida; cada uno tiene capas de materiales complementarios como HfO2, GST, plata y sílice. Calculamos la respuesta de reflectancia de la estructura multicapa utilizando un espectro de índice de refracción de 1,2 a 2,4. Además, hemos analizado cómo la altura de los diversos materiales afecta el rendimiento de la construcción en su conjunto. Hemos presentado el efecto de los diferentes materiales con sus parámetros de altura para identificar el rendimiento optimizado del sensor. Hemos calculado varias ecuaciones de trazas resonantes usando diferentes puntos de resonancia, puntos de longitud de onda y valores de índice de refracción que se pueden usar para determinar el comportamiento de detección para un rango de longitud de onda y valores de índice de refracción en particular. Estas ecuaciones se pueden encontrar en nuestro artículo. Hemos creado un total de 20 ecuaciones en la estructura en capas analito-Ag-Si-HfO2-Si-GST-Si para ayudar a determinar el comportamiento del sensor propuesto en un rango específico de índice de refracción y espectro de longitud de onda. También hemos calculado que hemos creado 18 ecuaciones en la estructura en capas analito-Ag-Si-GST-Si. La temperatura puede provocar transiciones entre las fases aGST y cGST del material GST, que luego se pueden usar para ajustar la estructura sugerida. Se puede construir un biosensor capaz de detectar una gran variedad de biomoléculas con la ayuda de la estructura recomendada. Estas biomoléculas se pueden ver en glucosa, colesterol, hemoglobina, orina y cortisol salival.

Datos disponibles en base a una solicitud razonable del autor correspondiente.

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Descargar referencias

Los autores extienden su agradecimiento al Vicerrectorado de Investigación e Innovación del Ministerio de Educación de Arabia Saudita por financiar este trabajo de investigación a través del proyecto número 223202.

Departamento de Ingeniería Eléctrica, Facultad de Ingeniería, Universidad de Jouf, 72388, Sakaka, Arabia Saudita

Khaled Aliqab, Meshari Alsharari y Ammar Armghan

Departamento de Tecnologías de la Información y la Comunicación, Universidad de Marwadi, Rajkot, India

Dave Kavan

Facultad de Ingeniería y Tecnología, Instituto de Ingeniería y Tecnología de Parul, Universidad de Parul, Waghodia Road, Vadodara, Gujarat, 391 760, India

Vishal Sorathiya

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Conceptualización, KA, AA y VS; metodología MA, AA, VS, KD; software, validación, análisis formal, investigación y redacción—preparación del borrador original KA, VS; redacción—revisión y edición., VS, KD; supervisión, AA y VS; administración de proyectos, MA, AA; adquisición de fondos, AA Todos los autores han leído y están de acuerdo con la versión publicada del manuscrito.

Correspondencia a Khaled Aliqab o Ammar Armghan.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Reimpresiones y permisos

Aliqab, K., Sorathiya, V., Alsharari, M. et al. Análisis numérico de óxido de hafnio y sensor de frecuencia visible e infrarrojo multicapa basado en material de cambio de fase para aplicaciones de detección de biomoléculas. Informe científico 13, 7698 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-34817-1

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Recibido: 05 febrero 2023

Aceptado: 08 mayo 2023

Publicado: 11 mayo 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-34817-1

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